2000年
ジェイ・M・グールド、アーネスト・J・スターングラス、ジャネット・D・シャーマン ジェリー・ブラウン、ウィリアム・マクドネル、ジョセフ・J・マンガーノ
このJ・グールド、アーネスト・スターングラスらの論文「幼年期がんの要因としての乳歯中のストロンチウム90(STRONTIUM-90 IN DECIDUOUS TEETH AS A FACTOR IN EARLY CHILDHOOD CANCER)」は2000年に国際保健サービスジャーナル(International Journal of Health Services)に掲載された。以下の文章は、アーネスト・スターングラス氏の協力者である、ローレン・モレ氏から松井英介氏に送られてきたその草稿である。草稿は、草稿1~5および付録から構成されていた。その草稿2、3、4は同一のものと思われるので、ここには草稿1、草稿4、草稿5および付録を訳出した。2000年に国際保健ジャーナルに掲載されたものも全35ページあり、この草稿1、4、5および付録の内容で構成されている。DeepLの力を借りながら翻訳をし、用語の統一や訳語が不十分なところは、訳者 川根眞也が補った。pCi/g-Ca(ピコキュリー/グラム・カルシウム)は訳者がその後に( )をつけ、mBq/g-Ca(ミリベクレル/グラム・カルシウム)に換算した数値を掲載した。文責は川根眞也にある。 2023年7月29日 川根 眞也
原論文 草稿 英語STRONTIUM-90 IN BABY TEETH AS A FACTOR IN EARLY CHILDHOOD CANCER アーネストスターングラス草稿 2000年
幼年期がんの要因としての乳歯中のストロンチウム-90 (草稿1) ジェイ・M・グールド、アーネスト・J・スターングラス、ジャネット・D・シャーマン ジェリー・ブラウン、ウィリアム・マクドネル、ジョセフ・J・マンガーノ
国際保健サービスジャーナル 第30巻、第3号、515-539ページ、2000年 著作権 Baywood Publishing Co. 注:これは論文の草稿である。
要旨
1980年の世界的な大気圏内核実験終了後に主に生まれた515人の子どもの乳歯におけるストロンチウム90濃度は、1950年代後半の大気圏内核実験中に生まれた子どものレベルと同等であることが判明した。ニューヨーク・ニュージャージー・ロングアイランド大都市圏における最近の濃度は、1963年の大気圏内核実験禁止後に乳歯と成人の骨の両方で見られた予想された減少傾向を上回っている。フロリダ州マイアミでも急激な上昇と低下が見られる。ロングアイランドのサフォーク郡では、乳歯のストロンチウム90濃度が0歳から4歳までの子どものがん発生率と有意な相関があった。乳歯のストロンチウム-90濃度の増減と小児悪性腫瘍の相関は、1950年代と1960年代の放射性降下物のピーク時にも同様に見られた。サフォーク郡の地表水中の総アルファおよびベータ放射能との有意な相関によって、核物質放出と小児がんとの関連性が独立に支持された。これらの結果は、1980年代初頭以降、アメリカの幼い子どもたちにおけるがんやその他の免疫系関連疾患の最近の増加において、原子炉からの放射能の放出が大きな役割を果たしていることを強く支持している。
はじめに
ネバダ州での最初の大気圏内核実験から3年後の1954年、米国の公衆衛生当局は生体内放射能レベルの監視を開始した(1) (2) (3) 。監視プログラムは、この放射性同位元素の生化学的作用と物理的挙動が知られていたことと、Sr-90の物理的半減期が長い(28.7年)ため人体に入ってから数年後に測定が可能であったことから、ヒトの骨と歯におけるSr-90の測定に焦点を当てた。1954年から1982年にかけて、米国原子力委員会(AEC)は、ニューヨーク、シカゴ、サンフランシスコで事故死した健康な成人の脊椎骨中のSr-90濃度を測定し、この期間の成人のSr-90の食事摂取量も計算した(3)。 1962年から1971年まで、米国公衆衛生局放射線衛生局は、米国内34ヵ所で25歳未満の死亡者の脊椎骨および肋骨中のSr-90濃度を測定するプログラムを実施していた(4)。
1954年から1964年にかけて、ニューヨークの成人の脊椎骨中のカルシウム1グラム当たりのSr-90の平均pCiは、0.1(3.7mBq)未満から2.2(81.4mBq)へと20倍以上に増加した。成人のSr-90の推定食事摂取量は、1954年のカルシウム1グラム当たり1 pCi(37mBq)から1964年には29.8pCi(1102.6 mBq)へと30倍に増加した。Sr-90濃度の1964年のピークは、米国が部分的核実験禁止条約を批准し、米英ソの大気圏内核実験が終了した直後であった。(条約に調印した国々では、地下実験が大気圏実験に取って代わった)。その後、地上での核実験が中止されると、ニューヨークとサンフランシスコの放射線量は急激に低下した。1964年から70年にかけて、成人のSr-90の食事からの摂取量は、毎年平均15.7%減少した。公衆衛生局のデータでも、1964年のピーク前後で同様の増減があった。この取り組みに対する連邦政府の支援は1971年に打ち切られた。
米国政府は、1958年に始まったセントルイスの核情報委員会(CNI)による約6万人の子どもの乳歯のSr-90濃度測定調査にも参加した。乳歯を使うことで、剖検結果に頼るのではなく、簡単に大量のサンプルを集めることができた(5)。 乳歯の分析では、1954年生まれのSr-90 0.77 pCi /g-Ca(Sr-90 28.49 mBq /g- Ca )から、核実験禁止条約直後の1964年生まれのピークSr-90 11.03 pCi /g-Ca(408.11 mBq /g-Ca )まで上昇した(6)。 1964年から1970年にかけて、セントルイスの乳歯に含まれるSr-90は半分以上減少した(図1)。これはこの年の成人の摂取量と同じ年平均減少率(15.7%)であった(図2)。このパターンの例外は、米国とソビエト連邦が核実験の自主的モラトリアムを守っていた1958年から1961年に起こった。
図1 セントルイス州における乳歯中のSr90 1954-1970年 pCi/g Ca および コネチカット州0-4歳児におけるがん罹患率 3年間移動平均
乳歯におけるSr-90濃度(セントルイス) 対 0~4歳のがん発生率(コネチカット州) 1954~1970年 コネチカット州のがん発生率は3年間の移動平均値である。
1950年代初期には、歯におけるSr-90の平均濃度は緩やかに上昇したが、1954年以降、熱核爆弾実験(訳者注:水爆実験)によりSr-90はより急速に上昇し始め、その放射性降下物は2~3年の間に成層圏に上昇し、降水によって地上に戻ってきた。1958年末に始まったモラトリアムの後、1961年秋に原水爆実験が再開され、シベリア北部でソビエト連邦が広島原爆3000発分に相当する50メガトンの原爆を爆発させた(7)。
1960年から1970年までの乳歯のSr-90濃度の傾向は、この期間にがん登録が確立された唯一の州であるコネチカット州の0~4歳の小児におけるがん罹患率の経時的変化(各年は実際には3年間の移動平均を表す)と有意な相関がある(r = 0.78、P<.001)。セントルイスの牛乳中のSr-90濃度の傾向は、コネチカット州ハートフォードおよび米国の他の地域の傾向と類似しているため(8)、 歯の放射能の時間的変化は、全米で同様であると仮定できる。コネチカット州の小児がんは1964年にピークに達し、その後1960年代後半に急減した。核情報委員会(CNI)の研究は1970年代初頭に終了し、連邦政府の支援も打ち切られた。
1954-70年の乳歯の放射能と幼児のがんの間に高い相関関係があることは、米国原子力委員会(AEC)の後身である米国エネルギー省(DOE)が1954年から1982年まで推定した成人のSr-90の食事摂取量と同様の関係があることと類似している(3)。
図2において、小児がんと成人の食事からのSr-90摂取量との相関係数は、後者の指標が妊婦の食事にSr-90が多く含まれていた1960年から1970年の間、0.79(P<.001)であった。
図2 成人の食事中のSr90摂取 1954-1970年 コネチカット州0-4歳児がん発症率 3年間移動平均
Sr-90成人の食事摂取率、ニューヨーク市 対 0-4歳のがん発生率、コネチカット州、1954-1970年 コネチカット州のがん発生率は3年間の移動平均値である。
図1および図2はいずれも、有毒物質への被ばくが、ヒトにおいても動物においても、発育中の胚および胎児に最も有害であるという周知の事実を裏付けるものである。子宮内胎児期を通じて、発育中の胎児は急速な細胞増殖、自己プログラムによる細胞死(アポトーシス)、細胞再配列を受ける。発育中の乳児も同様に、細胞障害や代謝障害を受けやすい。急速に成長し、再配列された胎児細胞への修復されないダメージは、時間の経過とともに拡大し、がん、先天性奇形、低体重児出産、脳障害、胎児・乳児死亡のリスクを高める(9)。
胎児の体長が1.5インチを少し超える発育10週目に、エナメル器官と歯乳頭が形成される。一部の形成は2週間早く始まる(10)。造血系の幹細胞は出生前12週頃に骨髄で発生し(11)、その子孫がヒト抗体を作るBリンパ球や、細胞性免疫反応に関与するTリンパ球を生み出す(12)。
胎児は超低線量放射線によって害を受ける可能性がある。1950年代に子宮内での骨盤X線被曝が、白血病の増加や10歳以前のがん死亡に関連することが初めて証明された(13) (14)。
米国の保健当局は、1982年以来、ヒトの放射能をモニタングしていない。さらに、米国環境保護庁(EPA)が行っていた、米国60都市ごとの低温殺菌牛乳中のバリウム140、セシウム137、ヨウ素131のモニタリング調査は、33年間続いた後、1990年に中止された(15)。 最後の世界的な大気圏内核兵器実験は1980年に中国が行ったが、過去20年間に原子炉の存在が大きくなった。1982年から1991年にかけて、米国の稼働中の原子炉の数は72基から111基に増加し、50州のうち32州(1990年の米国人口の85%が居住)で電力を供給し、これらの原発による発電量は27万8000ギガワット時から61万3000ギガワット時に増加したが、1990年代には横ばいになった(16)。 この期間中、米国の11の州と都市では、0~4歳の子どものがん罹患率が40.4%、1歳未満の子どものがん罹患率が53.7%上昇した(17)。
生体内放射能を継続的に測定した他国の結果では、予想外の重大な傾向が明らかになった。西ドイツの研究者たちは、チェルノブイリ事故による放射性降下物のために、1987年生まれの子供の乳歯のSr-90が1983-85年生まれの子どもの10倍に増加したことを記録した(18)。
人体内のSr-90のような主要な放射性同位元素の存在をモニタニングする調査測定がなければ、人工放射能への被曝による健康への影響について明確な評価はできない。1970年以降の成人のSr-90取り込み量の年平均減少率は、1964年から70年までの成人のSr-90取り込み量の年平均減少率15.7%と比較して、わずか約5%であった(3)。これは、おそらく1970年代の大型原子炉の普及と、欠陥のある地下核実験からの放出を反映している。コネチカット州(4基の原子炉が稼動している小さな州)の0歳から4歳までのがん罹患率は、1960年代後半には10万人当たり14.42人と低かったが、1980年代後半には10万人当たり21.95人に達し、52%以上も急増した(19)。
この傾向は、特に米国エネルギー省(DOE)が1982年に成人におけるSr-90の測定を終了するという不可解な決定をしたことに照らして、米国における人体内放射能に関する最近の追加データが必要であることを示唆している。その年、食事から摂取されたSr-90のレベルは、1981年と同じ5.6 pCi/g-Ca(207.2 mBq/g-Ca)のままであり、1950年代後半と同程度であった。米国エネルギー省(DOE)の最終報告書では、「ここ数年、若年成人の値が若干高くなっていることが示唆されている。これらの人々は、Sr-90が最も多く降下した時期に子どもだった世代である。」この記述から、成人人口に占める団塊の世代の割合が増加し、原子力発電所の稼働が増加するにつれて、成人のSr-90濃度は1980年代と1990年代に上昇すると推測される(3)。
幼年期がんの因子としての乳歯中のストロンチウム90 (草稿4) ジェイ・M・グールド、アーネスト・J・スターングラス、ジャネット・D・シャーマン、 ジェリー・ブラウン、ウィリアム・マクドネル、ジョセフ・J・マンガーノ
国際保健サービスジャーナル 第30巻、第3号、515-539ページ、2000年 著作権 Baywood Publishing Co.
方法 1996年、ニューヨーク市を拠点とする研究組織「放射線と公衆衛生プロジェクト」(Radiation and Public Health Project:RPHP)は、乳歯の採取とSr-90濃度の分析を開始した。この研究は、1980年にすべての大気圏内核実験が終了して以来、人体におけるSr-90の現在のレベルと歴史的傾向を記録することを提案している。したがって、「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)は、現在のSr-90のパターン(この放射性核種のほとんどが原子炉の排出物から取り込まれている)と、35~50年前のパターン(生体内のSr-90のほとんどが原爆実験の放射性降下物であった)を比較することができる。
研究の最初の対象地域はニューヨーク州サフォーク郡で、ロングアイランドの東部4分の3を占める922平方マイルの地域で、1990年の人口は1,321,864人であった(図3参照)。
図3 ニューヨーク州サフォーク郡近郊の原子力発電所●と卓越風向
上記 図3が日本人にはわかりにくいと思われるので、川根眞也が以下の地図を作製した。
ニューヨーク州サフォーク郡とその周辺の原子力発電所 作成 川根眞也
ニューヨーク州サフォーク郡とその周辺の原子力施設 サフォーク郡が選ばれた理由は、10年以上前から乳がんの発生率と死亡率が一貫して高いため、医学文献で数多くの研究が行われてきたからである(20)(21)。サフォークとナッソー郡(サフォークの西側境界に隣接)の郊外地域の発生率は、1970年代後半からニューヨーク市の高い発生率をも上回るようになった。さらに、「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)の研究者による最近の研究では、サフォークとナッソーの両郡における乳がんの増加は、近隣の原子力発電所から放出された空気中の核分裂生成物によって生成された食事や水中の核分裂生成物と関連していた(22)。
サフォーク州はブルックヘブン国立研究所(BNL)の所在地であり、この研究所はロングアイランドの東端から60マイルほど離れたサフォーク州西部のアプトンという町の近くにある。ブルックヘブン国立研究所(BNL)は1951年以来、さまざまな時期に2〜3基の原子炉を運転し、地元の大気、地下水、地表水に大量の放射性元素を放出してきた。
図3に示すように、サフォーク州は1980年代と1990年代に稼働した他の原子炉にも近接している。最も早く運転を開始したのは、1962年に運転を開始したインディアン・ポイント原発1号機で、その後、1973年と1976年にはるかに大きな2号機と3号機が運転を開始した。マンハッタンから北へ約30マイルのハドソン川沿いに位置し、図3に示すブルックヘブン国立研究所(BNL)で測定された風力分布が示すように、冬季には北西からの卓越風が、インディアン・ポイント原子力発電所からの大気放出をサフォーク西部へと移動させる。
もう一つの原子力発電所(オイスター・クリーク)は、ニュージャージー州沿岸のトムズリバー町付近の南西約60マイルに位置し、1969年に運転を開始した。夏季の卓越風は南西からロングアイランド西部に向かうため、オイスター・クリークからの放射性物質のプルームは、BNLのすぐ西にあるサフォーク州のインディアン・ポイントからのプルームと交差する。このように、サフォーク州の西部は、1年のほとんどの期間、3つの原子力発電所からの大気放出を受け、郡内で最も被ばく量の多い地域となっている。さらに、オイスター・クリーク原発は、物理的半減期が8日以上の放射性核種の大気中放出を、1970年以来合計76.8キュリー(2兆8416億ベクレル)と、全米76カ所の原発の中で2番目に多く報告している。この総量は、1979年の事故時にスリーマイル島2号機で報告された14.2キュリー(5254億ベクレル)をはるかに上回る(23)。
ニューヨーク州保健局が1978年から1987年までの期間に報告した、乳がん罹患率が郡平均を上回る18の地域のうち17が、サフォーク州西部のこの高線量被曝地域にある(22)。この地域はまた、非常にまれな小児がん(横紋筋肉腫)の症例が最近19例確認された地域でもある(24)。最後に、1990年の人口が162,187人で、ブルックヘブン国立研究所(BNL)の北西10-15マイルに位置する5桁の郵便番号で連続する11の地域では、1997年に0-9歳の住民のがんによる退院が79件発生した。一方、ノースフォークおよびサウスフォークとして知られるサフォーク州最東部(1990年人口=65,416人)の入院は0件であった(25)。
サフォークの北に位置するコネチカット州の2つの原子力発電所は、ミドルタウン近くのハダムネックとニューロンドン近くのミルストーンである。ミルストーンの3基の原子炉は、サフォーク郡の北東端から北にわずか11マイルしか離れていない。偏西風は冬の間だけサフォークの東部に向かうが、これらの原子炉はオイスター・クリークと同様、1970年以来、32.6キュリー(1兆2062億ベクレル)の長寿命核分裂生成物を放出しており、これは米国の全原発の中で3番目に高い放出量である(23)。1995年から96年にかけての冬、原子力規制委員会はミルストーン原発3基すべての安全性違反を理由に閉鎖を命じた。1号機は永久に停止され、他の2基は物理的・管理的な大がかりな改善が行われる間、2年半と3年半の間運転されなかった。甲状腺がんは、すべての原子炉の排気ガスに含まれる放射性ヨウ素に被曝するとリスクが高まることが知られており、ニューロンドン(ミルストーン近郊)では、工場が閉鎖される前の1980年代後半から1990年代前半にかけて、かなり高いレベルに達していた(26)。
サフォークの東端から100マイルも離れていない大西洋岸北東部にあるもう一つの原発は、ボストンから南へ25マイル、マサチューセッツ州プリマスの近くにあるピルグリム原発である。この原発は1972年に運転を開始したが、1982年にニューイングランド全土で検出された放射性ガスの大規模な事故放出を含む、一連の深刻な問題を経験した(27)。 この原発周辺では、白血病の異常な多発が報告されている(28)。
降水は空気中の放射能の90%を地上に降下させ、食物連鎖に取り込む(29)。こうしてサフォークの雨と雪は、これらの施設から放出された放射性粒子により、サフォーク郡中の井戸の飲料水を供給する帯水層を汚染する。
乳歯は通常5歳から12歳の間に抜け落ちるが、骨に似た安定した石灰化組織であり、ターンオーバー、交換、リモデリング、付加の速度が最小限であるか、ないため、乳歯が選ばれた。したがって、乳歯は安定した構造であり、形成時に獲得されたミネラル組成を反映していると考えることができる(5)(6)。したがって、乳歯は、子供が生まれた年のSr-90の取り込み量に関する情報を提供することができる。カルシウムとSr-90の一部は、妊娠中の母親の食事からの摂取に加えて、母親の骨から摂取され、別の一部は、すべての種類の歯について、出生後1年間の乳児の食事から摂取される(5)。
したがって、本研究では切歯、犬歯、臼歯を別々に測定する必要はない。Sr-90の大きな変動は、食生活の違いや子供が生まれた時期によって生じるため(5)、意味のある年間平均値を得るためには多くの歯が必要である。ある地域(つまり3桁の郵便番号の地域)に十分な数の歯があれば、子どものSr-90の内部被ばくだけでなく、乳児が生まれた年の母親のSr-90の内部被ばくについても、正確な過去のデータを得ることができる。このように、乳歯は、ある特定の場所に住む個人が、ある特定の時期に核分裂生成物による放射線内部被ばくを受けたことを、より正確に示すことができる。このような情報は、広い地域で毎月または毎年行われる乳汁測定からは得られない。
半減期が28.7年と長く、長寿命の放射性核種であるSr-90の検出は信頼性が高いため、これまでの研究に続いて「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)もSr-90に焦点を当てた。この純粋なベータ粒子を放出する同位体の相対レベルは、ガンマ線、アルファ粒子、ベータ粒子を放出する数十種類の短寿命および長寿命の放射性核分裂生成物の指標でもあり、原爆実験による放射性降下物や原子力発電所からの放出物に見られる。脱落した乳歯が使用されるのは、剖検で採取された骨からではなく、大量に集めやすいからである。初期段階で調査される乳歯の大部分は、1999年初めに無作為に選ばれた6歳から18歳の子供がいる15,000世帯に大量に郵送され、返送されたものである。また、印刷物、ラジオ、テレビの記事でこのプロジェクトを知った寄付者からも歯が提供された。フリーダイヤルの電話番号とワールド・ワイド・ウェブのサイトも、一般市民が歯の寄付に関する情報を得るためのその他の方法である。*
ウェブサイトはhttp://www.radiation.org 。
乳歯提供を希望する人には、手紙と研究についてのいくつかの記事が入った小包が郵送される。提供者がRPHPに歯を送るための封筒も同封されている。封筒には、歯に加えて(複数の歯を送るドナーもいる)、以下の情報の記入が求められる:
母親の名前 電話番号 住所 子供の名前 生年月日(月、日、年) 出生時の体重(ポンド、オンス) 母親が赤ちゃんを抱いた場所(市、州、郡、郵便番号) 子どもが生まれた場所(市、州、郡、郵便番号) 生後1年間の場所(都市、州、郡、郵便番号)-2年目および3年目も同様 水源(井戸水、市水、ボトル入り飲料水、その他) 出生時の母親の年齢 歯を失ったときの子どもの年齢/歯を失った日付 「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)は、母親と子どもを特定するすべての情報の守秘義務を乳歯提供者に保証している。
ロングアイランドとその周辺にある原子炉から、地理的な位置によって異なる程度の放射能にさらされた人々を代表する、特定の人々を対象として、最初の封筒が郵送された。被ばく量の多い集団は、ニューヨーク州サフォーク郡西部(郵便番号117から始まる)、オイスター・クリーク原子炉に近いニュージャージー州中部(郵便番号087から始まる)、ターキーポイント原子炉2基(郵便番号330と331から始まる)に近いマイアミ広域に住む子供たちである。被ばくが少なかったのは、サフォーク州東部の一部(郵便番号119)とニューヨーク州クイーンズの一部、ニュージャージー州北西部の住民である。1999年10月1日現在、「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)には約1,400件の回答が寄せられているが、その大半は1999年初頭に郵送されたものである。この郵送の回答率は3%を超えている。
歯が入った封筒を受け取ると、「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)のスタッフはそれぞれの歯に固有の管理番号を割り当て、コンピューター化されたデータベースに記録する。歯は定期的に、カナダのオンタリオ州ウォータールーにある放射化学研究所に一括して送られる。研究所の職員は、歯のSr-90放射能(ピコキュリー単位)とカルシウム重量(グラム単位)を別々に測定し、Sr-90濃度を記録する。ウォータールー大学の研究者は、それぞれの歯に関する個人情報を一切知らされていない。この目的で採用された技術については、付録1に説明がある。
子どもが歯を失った時点での各歯のSr-90測定値を出生時のレベルに変換し、歯の年齢に関係なく比較できる標準化された測定値を作成する。この換算は、放射性核種の半減期が28.7年である場合の崩壊率を用い、出生月と歯の分析月を用いて行われる。
結果
1999年10月1日の時点で、合計515本の歯のSr-90濃度が分析された。このうち476本は1979年から1994年の間に生まれた子供の歯であったが、1993年から1994年の歯は15本しかなく、これらの年について高い統計的信頼性を得るには十分ではなかった。 表1は、母親が子どもを身ごもった場所に基づく歯の地理的分布と、分析された最新の歯のうち374本を占める4つの郵便番号地域のそれぞれの平均および最大濃度を示している。ニューヨークとニュージャージーにある被曝の少ない対照地域の歯はほとんど届いていないため、この分析からは除外した。
表1 乳歯のSr90濃度の平均および最大値 1999年10月1日までの受診した歯 郵便番号別 1979-94年の出生数
注:個々の観測値の標準誤差(SE)は±0.7(付録)であるため、計数手順のSEは±0.7/sqrt n(nは歯の数)である。
全476本の歯の平均濃度はSr-90 1.50 pCi /g-Ca(55.5 mBq/g-Ca)で、これはネバダ州の大気圏実験が開始されてから5年後の1956年にセントルイスで生まれた子供たちに見られた濃度とほぼ同じである。この平均値の標準誤差は±0.03である。フロリダ州デイド郡(マイアミ)の歯の平均値が最も高いが(2.80 pCi/g-Ca 103.6 mBq/g-Ca)、4地域すべての1979年から94年の全期間の平均値は、Sr-90 約0.2 pCi /g-Ca(7.4 mBq/g-Ca)のレベルを大きく上回っている。セントルイスの歯で観察された大気圏内核実験禁止条約(1964~70年)後の減少が続いていれば、このレベルが予想される(図4)。Sr-90 0.2 pCi /g-Ca(7.4 mBq/g-Ca)を示した歯は135本(28.4%)だけであったが、67本(14.1%)は3.0(111)以上の値を示し、予測値の約15倍であった。単一の最大値はSr-90 17.87 pCi /g-Ca(661.19 mBq/g-Ca)であった。
図4 乳歯のSr90と成人の食事中のSr90の傾向 「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP) 476乳歯 1980-93年
476本の「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)乳歯のSr-90とセントルイスの歯1979-94年からの予測値との比較
「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)のSr-90濃度の年平均値は変動があるが、平均値もピーク値もチェルノブイリ放射性降下物の到着から2年後の1988年に最高レベルに上昇した。1981-87年(n=190)から1988-94年(n=276)にかけて、平均測定値は1.48(54.76)から1.51(55.87)、つまり2.2%上昇した。
図4は、1979年以降のRPHPの結果を、セントルイスの乳歯およびニューヨーク市の成人の食事摂取におけるSr-90の過去の測定値と比較したものである。成人の食事摂取量とセントルイスの乳歯のSr-90レベルは、1964年から70年の間、毎年平均15.7%ずつ減少しているため、この年間減少率を用いて、1970年から1994年までの乳歯のSr-90レベルを予測した。「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)のレベルは、1970年以降大気中にSr-90が追加的に持ち込まれなかったと仮定した場合に予想されるレベルよりもはるかに高く、実際には約3倍も高いことが明らかである。ある年の成人の年間食事摂取量は、妊婦の食事摂取量と密接な関係があり、したがってその年に生まれた子供の乳歯で観察されるレベルと密接な関係がある。例えば、スリーマイル島(TMI)事故のあった1978年から1979年にかけて、成人の摂取量は6%増加し(Sr-90 7.8~8.3 pCi /g-Ca 288.6~307.1 mBq/g-Ca)、TMIの原子炉2基が停止したその後の2年間は23%減少してSr-90 5.6 pCi /g-Ca(207.2 mBq/g-Ca)となった。このことは、1980年代前半の「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)の平均値が比較的高く、その後1986年に上昇し、チェルノブイリ放射線の到達とその後の減衰に伴って低下したことと一致する。1986年5月と6月にEPA(米国環境保護庁)が測定した牛乳と水の放射能濃度が高かったことも、このことを裏付けている(15)。
現在までに検査された476本の歯のうち、304本(64%)がサフォーク郡の子どもたちである。歯の平均年間Sr-90濃度と同郡の0~4歳のがん罹患率(30)の比較を図5に示す。
図5 サフォーク郡の子どもの乳歯中のSr90 1980-89年 およびサフォーク郡の0-4歳の小児がん 3年間移動平均
乳歯のSr-90平均濃度(1980-89年)と0-4歳のがん発生率(1983-92年)の比較。 サフォーク郡、3年間の移動平均
すなわち、1980-89年のSr-90濃度と1983-92年のがん発生率とを比較した。出生時のサフォークSr-90測定値と0歳から4歳までのがん罹患率との間に3年の遅延があると考えた場合、最も適合することが分かった。これは、小児悪性腫瘍の大部分を占める小児白血病と脳腫瘍が、生後2年から5年の間に最も多く診断されるという観察結果と一致している。例えば、1989年のがん罹患率は、1988年から90年の人口当たりのがん罹患数を表している。3年間の合計を使用することで、分析の有意性が高まる。というのも、個々の年によっては歯が5本しかないこともあるからである。年間のSr-90平均は統計的ばらつきの影響を受けるが、3年間の移動平均を使用することで、ターニングポイントに影響を与えることなくばらつきを抑えることができるからである。3年間の0-4歳の新規がん診断症例数は、最低41例から最高73例までばらつきがある。
歯に含まれるSr-90の分析は、1990年以降の出生については実施されていない。前述したように、相当数の歯が採取された出生年は1991年と1992年だけである。さらに、最近寄贈された歯のほとんどは1990年代に生まれた子どものものであり、このパターンは今後も続くと思われる。1980年代の出生のパターンは決まっているように見えるが、1990年代のパターンは将来変わる可能性があり、現在の合計を報告するのは時期尚早である。
Sr-90とがん罹患率の両方で3年間の移動平均を用いたのは、近年のがん罹患者数と歯の数が比較的少ないためであり、図1に示した大規模核実験が行われた時期の場合とは対照的である。1961年と1962年の大規模水爆実験の放射性降下物のピーク時には、1961年の50メガトンのソ連核実験の場合のように、長寿命のSr-90が成層圏に注入され、何年もかけて大気下層に降り注いだ。このため、1961年から62年にかけて降下した短寿命の放射性降下物に胎児や幼い乳幼児が被ばくした直後から、Sr-90のピークは2年から4年ほど遅れて訪れることになる。0~4歳の小児がんも通常、出生から2~4年後に診断されるため、Sr-90と0~4歳のがん罹患率のピークはほぼ同時期に発生したことになる。
対照的に、原子炉から放出された放射性物質は成層圏には到達せず、数時間、数日、数週間のうちに雨や雪によって降下する。Sr-90は、胚や胎児に最大の被ばくをもたらす多くの短寿命同位体とともに、吸い込まれた空気や食物連鎖に急速に入り込み、またサフォークの浅い井戸からの飲料水にもすぐに到達する。1980年中国による最後の大気圏内核実験以降の、原子力発電所からの放出については、Sr-90が形成されたばかりの歯のエナメル質に沈着した後、0~4歳の発がん率に2~4年のタイムラグが生じると予想される。その結果、乳歯のSr-90は、大規模な水爆実験が終了した後にのみ、主な被曝時期の指標として役立つ。しかし、Sr-90は小児がんにつながる放射線被ばくの主な原因ではない。主な原因とは、Sr-90に付随するバリウム140、ヨウ素131、ストロンチウム89など、胎盤を通して胎児に移行する短寿命の同位体である。
図5は、1980-89年の出生児の歯の平均Sr-90濃度のデータであり、1983-92年の0-4歳のがん罹患率との相関を示している。1990年以降に生まれた人の歯は少なすぎる。
1980年代初頭にサフォーク島の乳歯にSr-90が蓄積し、1980年代後半に緩やかに減少したことは、(3年後の)がん罹患率にも同様のパターンが見られる。1980年代後半にSr-90の濃度がピークに達し、1980年代初期から約50%上昇したことは、1986年5月に米国に到達したチェルノブイリ放射能雲が重要な役割を果たしたことを強く示唆している。10年間の全期間において、2つの測定値は相関している(r = 0.85、P<.001)(図5)。この関連性は、先に述べた1950年代と1960年代のセントルイスの乳歯とコネチカット州の小児がんとの関連性と似ている。
幼年期がんの因子としての乳歯中のストロンチウム90 (草稿5) ジェイ・M・グールド、アーネスト・J・スターングラス、ジャネット・D・シャーマン ジェリー・ブラウン、ウィリアム・マクドネル、ジョセフ・J・マンガーノ
国際保健サービスジャーナル 第30巻、第3号、515-539ページ、2000年 著作権 Baywood Publishing Co. 注:これは論文の草稿である。
「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)の歯が唯一の生体内放射能濃度を提供する一方で、ニューヨーク州保健局による地元水域のベータ線およびアルファ線放出核種の包括的測定値は、小児がん罹患率の傾向と対比させることができる(21)。ニューヨーク州がサフォーク郡で採取した2地点のうち1地点は、ペコニック川が源流となるブルックヘブン国立研究所(BNL)東部に位置している。もう一つは郡北東部のフィッシャーズ島で、コネチカット州のミルストーン核施設の南南東10マイルに位置する。
ニューヨーク州当局は、水中の全アルファ、全ベータ、トリチウムの放射能濃度を毎月記録している(図6)。Sr-90はベータ線放出核種であるため、全ベータ放射能は特に興味深い。ニューヨーク州内のさまざまな地点で、この同位体Sr-90が総ベータ放射能量の20~50%を占めている。全ベータに含まれる他の放射性核種は、甲状腺に集まるヨウ素131、骨に集まるストロンチウム89、バリウム140である。1980年代から1990年代初頭にかけてのペコニック川とブルックヘブン国立研究所(BNL)近くの池の全ベータ値は、主要な原子力発電所の近くにはないオールバニー川(カナダ)で検査された水の値の約5倍である。年間平均値は、1年のうち1、2ヶ月の測定値が異常に高いために変動する。例えば、1992年にペコニック川で測定された月12回のうち11回は、水1リットル当たり2~7ピコキュリー(74~259 mBq/L)の全ベータであった。ニューヨーク州の他の検査場では、11月に同様の上昇は見られなかった。1982年、1986年、1991年、1992年、1993年にも比較的高い放射能濃度が観測されている。
図6 ペニコック川のアルファ&ベータ放射能総量 3年間移動平均
アルファおよびベータ放射能総量 ペコニック川、1984-93年 3年間の移動平均
1984-93年のペコニック川の全ベータ値の推移を、1987-96年のサフォーク郡の0-4歳のがん罹患率と比較すると、強い相関があり(r =0.87、p<0.0001 編集者注:誤り?図6ではp<0.001となっている)、これはサフォークの歯のSr-90濃度との相関関係よりも大きい(図7)。ここでも、両平均の統計的妥当性を高めるために、3年間の移動平均が使用されている。
図7 ペニコック川のベータ放射能とサフォーク郡における0-4歳児のがん罹患率 3年間移動平均
図7 ペコニック川における総ベータ放射能濃度、1984-93年 対 サフォーク郡のがん発生率0-4、1987-96年 3年間の移動平均
全アルファは、プルトニウム239や他の超ウラン元素のような、原子炉で生成され高い毒性を持つ放射性核種を表す。1982年から1993年まで、ペコニック川の全アルファの高い測定値は、全ベータにピークが生じたのと同じモニタリング期間に発生し、その結果、1984年から1993年までの平均濃度は同様の傾向を示した。この所見は、アルファ放射能がラジウム、ラドン、トリウムのような自然発生源によるものではないことを示している。したがって、ペコニック川の全アルファは、被ばくから診断までの潜伏期間を3年と仮定した場合、サフォーク州の0~4歳のがん罹患率とも相関している(図8)(r =0.63、P<0.001)。
図8 ペニコック川におけるアルファ放射能とサフォーク郡における0-4歳児のがん罹患率 3年間移動平均
ペコニック川における総アルファ放射能、1984-93年 対サフォーク郡0-4歳がん発生率、1987-96年 3年間の移動平均
ペコニック川のトリチウム濃度は、一般にオールバニー川(カナダ)の約10倍である。トリチウムの年間平均値と0-4歳のがん発生率との間には強い相関関係はない。しかし、ペコニック川とその近くの池では、全ベータと全アルファで観察された定期的なレベル上昇と同じパターンが、トリチウム測定でも見られる。1992年の測定値は、2つの例外を除いてすべて4200pCi/L(155.4Bq/L)以下であった;7月31日と9月14日の測定値はそれぞれ8600(318.2)と16200(599.4)であった。
ニューヨーク州保健局は毎年、ペコニック川の魚のSr-90濃度も測定している。1982年から93年にかけて、ブルックヘブン近郊の魚62匹から平均Sr-90 243.2 pCi/kg(8998.4 mBq/g-Ca)(頭部を除いた体全体)が検出され、1992年8月1日には最高値1070(3万9590)が記録された。ペコニック川の魚のSr-90濃度は、バッファローの南40マイル、核廃棄物処分場があるウェストバレーで採取された28匹の魚の濃度の15倍である。小児がんとの年ごとの相関関係を調べるには、魚が十分な数調査されたとは言えない。
「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)データが信頼できるか否かという信頼性テストは、セントルイスの歯が測定されたのと同じ時期に生まれた人の歯のSr-90測定値を求めることで簡単にできる。1957-70年生まれの20本の歯のうち、16本はニューヨーク、ニュージャージー、コネチカットで妊娠期間を過ごした人のものであった。セントルイスと「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)の歯のSr-90平均値は、1965-67年まで上昇し、1968-70年に低下した(表2)。セントルイスの歯はより高いSr-90値を記録しており、これはこの数年間、同市の生乳中のSr-90値(ニューヨークの約2倍)が高かったことと一致している(8)。
表2 乳歯の平均Sr90濃度 セントルイスと「放射線と公衆衛生プロジェクト」RPHP
ディスカッション
約20年ぶりに、「放射線と公衆衛生プロジェクト」(RPHP)によって米国における生体内放射能濃度が測定された。ニューヨーク州ロングアイランド、ニュージャージー州中央部、フロリダ州マイアミ地域の乳歯のSr-90平均濃度は、米国、ソビエト連邦、英国による大規模大気圏内核実験(1964-70年)後の数年間、セントルイスの乳歯における最初の減少が続いていた場合に予想される数値をはるかに上回るものであった。年平均値は変動し、1980年代と1990年代初頭に生まれた子どもではわずかに上昇した。
この発見は、アメリカの子どもの現在のSr-90レベルには、大気圏内核実験以外の要因が関与していることを示している。観察された時間的、地理的パターンから、最も可能性が高いのは原子力発電所からの放出である。
4分の1強の歯に予想される低レベルのSr-90濃度が含まれていたが、14%は予想の15倍以上であった。この大きなばらつきは、妊婦の食事摂取量の違い(食事中のカルシウム量など)が胎児のSr-90濃度に影響を与える可能性を示唆している。さらに、食物の地理的起源と摂取した水の種類(公共水、井戸水、ボトル入り水)は、乳歯のSr-90含有量を決定する要因である。スリーマイル島やチェルノブイリのような事故だけでなく、吸入される原子炉から放出される放射性物質の月ごとの時間的変動も、胎児の放射能濃度に影響を与える。
低レベル放射線被ばくと早期小児がんとの関連はよく知られている。バックグラウンドの放射線レベルのわずかな変動と幼児のがんは関連している(32) (33)。 子宮内に骨盤X線を照射した場合、10歳までにがんで死亡するリスクが上昇し、特に妊娠初期にX線を照射した妊婦の子どものリスクが高かった(13) (14)。 原爆実験による放射性降下物の影響を受けた食物放射能への暴露は、子どもの白血病と相関している(34)。 米国の原子力発電所の近くでは、小児がんが増加している(35) (36) (37) 。他国でも同様である(38) (39) (40) (41) (42) (43) (44)。カリフォルニア州サクラメント地域では、1989年のランチョ・セコ原子炉停止直後から、5歳未満の子どものがん罹患率が減少した(45)。
しかし、これらの研究はいずれも体内の放射能濃度を測定しておらず、原子力発電所との距離(近さ)、土壌沈着量、食事レベルに頼っている。本論文、サフォーク郡における乳歯のSr-90と5歳以前のガンとの相関関係は、被曝後何年も経過した核分裂生成物による人体内の低線量放射能レベルと、疾病リスクの上昇との関連性について、初めて文書化されたものである。
Sr-90と特に関係が深いのは、横紋筋肉腫として知られる極めてまれな小児がんである。骨、歯、血液細胞、リンパ組織はすべて、発生の過程で間葉系層から発生する(10)。白血病と肉腫は間葉系細胞に由来する悪性腫瘍であり(46)、後者は小児がんの5%を占める(47)。横紋筋肉腫(RMS)の年間発生率は15歳未満の小児100万人あたり4.5人であり(48)、近年サフォーク郡で報告された複数の症例は偶然の結果ではない可能性が高い(24)。 横紋筋肉腫(RMS)は、Sr-90のベータ線を実験動物の皮膚に照射することによって誘発される (49)。
サフォーク郡の子どもたちの乳歯に含まれるSr-90がもたらす健康リスクに関する観察は、ブルックヘブン国立研究所(BNL)や近隣の原子力発電所付近の海域における、発がんと全ベータ/全アルファ放射能との間の相関関係によっても裏付けられている。Sr-90は、ニューヨーク州の水に含まれる全ベータの20~50%を占めるベータ線放出物質のひとつに過ぎない。全ベータ値と小児がんとの相関係数が、Sr-90の相関係数よりも高いことは、Sr-90だけでなく、複数の放射性核種が胎児や乳児の健康に影響を及ぼし、その結果、その後の人生で健康に悪影響を及ぼすことを示している。ベータ粒子を放出する他の骨親和性同位体にも、ストロンチウムと同様の生物学的作用があり、ヒトに対する健康リスクも同様である。
全アルファ放射能が全ベータ放射能と同じような時間的傾向を持ち、小児罹患率の上昇と下降に相関しているという発見は、原子力発電所が最近の環境放射能の主要な発生源であるという仮説をさらに裏付けるものであり、重要である。観測された上昇と下降は、ラジウムやラドンのような自然界に存在するアルファ線放出物質によるものではなく、原子炉からの放出によるものである。
ペコニック川のアルファ線とベータ線の測定値は、一般的なレベルの10倍以上になっている。このことは、ブルックヘブン国立研究所(BNL)原子炉が、観測されたアルファ線とベータ線の変動の主な原因である可能性があることを意味している。ロングアイランドの人々は、島の地下にある帯水層から汲み上げた水を消費しているため、ペコニック川の水は、郡内のすべての地表水と同様、飲用には使用されていない(50)。 空気中に放出された放射性物質は、吸い込まれるだけでなく、降水によって井戸に入り込み、郡内の私有井戸水と市営井戸水のすべての消費者に影響を及ぼす。井戸水は地元で果物、野菜、ジャガイモなどの作物を生産するためにも使用されるため、食品は放射能を取り込む新たな媒介物となる。
ブルックヘブン国立研究所(BNL)の放射性物質は、サフォーク郡の乳歯の放射能濃度の一因に過ぎないと考えるべきである。サフォーク郡の西部は、1985年と1986年に極めて高い大気放出を起こしたインディアン・ポイント原子力発電所の南東わずか40マイルに位置している(23)。インディアン・ポイント原子力発電所の事業者は、安全上の懸念から原子炉を定期的に停止しなければならなかった。ニューヨーク州保健局のモニタリング・データによれば、インディアン・ポイント原子力発電所の近くのハドソン川の全ベータ・レベルは、ペコニック川の2倍から3倍であることが多い(31)。これらの放出物の多くは空気中に浮遊しているため、偏西風や降水によってサフォークに到達する。
図3に示すように、故障やトラブルの多いもう一つの原子炉(オイスター・クリーク)は、サフォーク西部から60~70マイル南西に位置している。1970年以来、76.8兆ピコキュリーの空気中の長寿命核分裂生成物を放出したと報告されている。最後に、冬期には同じく故障やトラブルを抱えるコネチカット州のハダムネック原発とミルストーン原発からの風による放出がサフォーク郡東部に到達する。
本研究の重要な結果の一つは、胎児は、細胞の急速な成長による少量の放射線被曝の害に対して、大人や子どもよりもはるかに敏感であることが確認されたことである(51)(52)。アルファ線、ベータ線、ガンマ線によって放出されるエネルギーは、細胞膜を破壊し、DNAを変化させ、ホルモンを変化させる。幼児期に疾病の発生率が高くなるのは、胎児期の障害を反映していることが多い。特に小児早期のがんは、遅発性先天性欠損症、あるいは胎内突然変異の晩期障害と呼ばれている(53)。発育中の胎児への障害が大きければ大きいほど、特に人生の初期にがんやその他の障害を発症するリスクが高くなる。ニューヨーク州では、人口の大半が問題のインディアン・ポイント原子炉から50マイル以内に住んでおり、1980-82年から1991-93年までの0-1歳のがん発生率は97.8%増加した(54)。サフォーク郡では1歳未満の年間症例数が少ないため、ニューヨーク州保健局は守秘義務の問題からこのデータの公開を拒否した。
放射能と小児がんとの間に統計的・臨床的関連性があることを証明することは、1980年代初頭以降、アメリカの乳幼児が免疫系を傷つけられたために、多くの病気が増加したことを説明するのに役立つ。1984年から1992年にかけて、2500グラム未満の出生率(55)、先天性甲状腺機能低下症(56)、0歳から5歳までの急性耳感染症(57)はすべて上昇し、それぞれ5.4%、46.3%、75.9%であった。この間、喘息は、それまでは大気圏実験が行われていた時代に最も高い発症率を示していたが、アメリカ人全員、特に若年層に影響を及ぼす流行病となった。
1980年頃から1990年代半ばにかけて、0~4歳児の喘息は、有病率(58)、受診率(59)、入院率(60)で、それぞれ160.4%、65.5%、60.5%と急増した。特に生後1年間の喘息入院率(86.2%)の増加は大きく(61)、乳児細気管支炎による入院(141.9%)の増加も大きかった(62)。放射線は、農薬、特に有機リン酸塩の室内使用の増加と相乗的に作用する可能性がある。
この研究はいくつかの点で限界がある。Sr-90は環境中に存在する数十種類の放射性核種のうちの単一核種であるため、総放射線量を絶対的に決定することは不可能である。短寿命の同位体の濃度を生体内で大規模に測定することは不可能であり、ガンマ線を放出するCs-137のような軟部組織を求める同位体をホールボディカウンターで測定することも、非常に困難でコストがかかる。乳歯のSr-90レベル測定のもう一つの限界は、マイアミのように100マイル以内に原子力発電所が1つしかない場合を除き、測定された放射能の原因をある特定の原子炉などの個別の放出源からの放出であると特定することができないことである。
現時点では、サフォーク郡を除くすべての地域の歯の数が比較的少ないことも、この調査の限界である。1984年から1992年に生まれた子どもの歯が、これまでに採取された歯の約85%を占めているため、ごく最近の傾向を分析することはできない。しかし、今後も歯の採取を続けることで、傾向や狭い地域でのパターン、放射能と乳幼児の健康との関係など、より詳細な調査が可能になるだろう。1999年に提出された報告書の多くは、乳歯が抜け始めた1990年代初頭に生まれた子どもたちのものである。
この報告書が示すところでは、今回調査した郵便番号の地域とその他の地域の両方で、食事中の放射能と何千本もの乳歯の放射能の測定を拡大する必要性がある。核分裂生成物の継続的な放出と環境への侵入は、この調査分析を行うことを公衆衛生上不可欠なものにしており、現在許可されている原子力発電所からの放出が、発育途上の乳幼児や子どもの疾病リスクを高める上でどの程度の害をもたらすのか、より詳細な分析を行う必要がある。
結論
1980年代と1990年代初頭に生まれた子どもの乳歯のSr-90レベルは、現在、1950年代半ばに観察されたレベルと同等であり、すべての大気圏内兵器実験停止後に予想されるレベルよりもはるかに高い。乳歯のSr-90濃度は、州や連邦政府機関によって独自に測定された、既知の大規模な放射性物質の環境放出後、しばしば上昇と下降を繰り返したという事実は、Sr-90濃度が過去の核実験による放射性降下物ではなく、最近の原子炉による放出を反映していることを意味している。
さらに、乳歯のSr-90濃度の変化と小児がんの変化を関連付ける証拠は、大気圏内核実験中と原子炉からの放射性物質放出があった時期の両方で、発育中の胚、胎児、幼児は、成人を対象とした過去のすべての研究に基づいて予想されたよりもはるかに強く原子炉からの放射性物質の影響を受けていることを示している。したがって、広島・長崎の原爆被爆者の調査に基づいて現在の許容放出量を設定するために使用されたような、高線量から成人への外挿は、環境中に放出された核分裂生成物の低線量による小児白血病、癌、その他の病気のリスクを、数百倍から数千倍過小評価することになる。
同時に、Sr-90のような長寿命の核分裂生成物の生体内測定を、出生時の放射線被曝のマーカーとして用いた今回の結果は、最近の論文で報告されている、がん、喘息、低体重児出産、甲状腺機能低下症、耳の感染症、細気管支炎など、免疫やホルモンに関連した病気の発症率が最近流行しているのは、原子炉から放出された放射性物質が予想外に深刻な影響を及ぼし、化学物質や大気汚染物質との相乗効果で増加しているためである可能性が高いという仮説を強く支持している。
幼年期がんの要因としての乳歯中のストロンチウム-90 (付録) ジェイ・M・グールド、アーネスト・J・スターングラス、ジャネット・D・シャーマン ジェリー・ブラウン、ウィリアム・マクドネル、ジョセフ・J・マンガーノ
国際保健サービスジャーナル 第30巻、第3号、515-539ページ、2000年 著作権 Baywood Publishing Co.
付録
Sr-90/カルシウム比の測定
乳歯のSr-90は、放射線化学名誉教授でカナダ、オンタリオ州ウォータールーにあるREMS社の社長、Hari D. Sharma氏の指導の下、以下の手順で測定した。
歯を110℃で12時間乾燥させた後、細かく粉砕する。約0.1グラムの粉末をバイアルに秤量し、0.5ミリリットル(ml)の濃硝酸で、5ミリグラム(mg)のSr++と2mgのY+++キャリアを含む溶液とともに、サンドバス上で約110℃の温度で数時間かけて溶解する。溶液は蒸発乾固しない。消化された粉末は、トリチウムを含まない水ですすいで遠心チューブに移される。炭酸ナトリウムの飽和溶液を加えてSr、Y、Caの炭酸塩を沈殿させ、遠心分離する。炭酸塩を炭酸ナトリウムの希薄溶液で繰り返し洗浄し、沈殿物からあらゆる着色分を除去する。沈殿物を塩酸に溶かし、pHを1.5~2の範囲に調整して2mLとし、そのうち0.1mLをカルシウムの定量用に確保する。残りの1.9mLは、Packard Bioscience BVから供給された9.1mLのシンチレーションカクテルUltima Gold ABと混合し、計数用の専用バイアルに入れる。適切な量のCa++、Sr++、Y+++を含むブランクをバックグラウンドの記録用に用意する。
溶解歯の入ったバイアル内の放射能は、Wallac WDY 1220X Quantulus低レベル蛍光シンチレーション分光計で、毎回100分間、計4回、合計400分間計数される。このスペクトロメーターには特別な機能があり、400-1000チャンネルのバックグラウンドカウントレートは毎分2.25±0.02カウントである。バックグラウンドは5000分以上カウントされているので、バックグラウンド測定に関連する誤差は約1%である。カルシウム1グラムあたりのSr-90の測定に関連する全体的な不確かさまたは1σは、カルシウム1グラムあたり±0.7ピコキュリー(pCi/g Ca)である。
計数効率は、国立標準技術研究所から入手したSr-90/Y-90の校正溶液を使用して確立された。校正溶液を数ミリグラムのSr++溶液を含む水で希釈し、Sr-90とY-90から放出されるベータ粒子の計数効率を決定するために、溶液のアリコートからの計数率を400から1000の範囲のチャンネル番号で記録した。Y-90は、溶液中でその親Sr-90と経時的に平衡状態にあることが確認された。計数効率は、25mgのCa++、5mgのSr++、2mgのY+++、9.1mlのシンチレーションカクテルを含む1.9mlのSr-90/Y-90溶液で、Sr-90の崩壊あたり1.67カウントであることがわかった。
カルシウム含有量は、Varian A-A 1475原子吸光光度計を用い、アセチレン+空気を燃料として、波長422.7ナノメートルの炎分光法で測定した。
参考文献
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